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付宏剛教授團隊研究成果獲2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”

發布時間:2020年12月31日 作者:科學技術處 點擊:[]

2020年“中國科技論文統計結果發布會”于12月29日舉行。會上發布了《中國卓越論文統計報告》,并且評選出“中國百篇最具影響國際學術論文”。黑龍江大學付宏剛教授團隊與復旦大學李偉研究員在《JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY》上發表題為《Molecule Self-Assembly Synthesis of Porous Few-Layer Carbon Nitride for Highly Efficient Photoredox Catalysis》的研究文章獲2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”。作為二維(2D)材料,聚合物氮化碳納米片在環境凈化和太陽能轉換方面具有很大的潛力。而傳統的氮化碳(C3N4)剝離大多都是通過自上而下的方法。該研究通過一種簡單易行、成本低廉的自下而上的方法,合成了多孔超薄C3N4納米片。

聚合物氮化碳是一種非常有吸引力的非金屬光催化劑,因為它具有良好的電子結構、優異的熱穩定和化學穩定性、對環境友好以及易于用豐富廉價的原材料合成等優點而受到廣泛關注。但由于其電導率低、帶隙寬、載流子復合快、表面活性位點少等缺點,極大地限制了其在水分解和光有機合成領域的應用。近年來,大量的工作都致力于有效地制備少層甚至單層的C3N4。受石墨烯剝離方法的啟發,人們探索了許多制備C3N4納米薄片的剝離方法。然而,已報道的文獻中大部分都是采用自上而下的策略,即首先制備晶體結構完整的體相C3N4再進行剝離。毫無疑這是一種復雜、費時、昂貴的方法。同時由于C3N4層間氫鍵較弱,平面原子結構會發生嚴重的失衡,從而產生不利的缺陷,使載流子的復合速率提高。此外,C3N4超薄納米片很容易因為強的π-π作用容易重新堆積形成塊狀粉末或薄膜,這將嚴重降低有效的表面積和離子擴散速率,從而影響它的光催化性能。

該研究采用分子自組裝成超分子前驅體,再將醇分子插入前驅體的層間,通過熱處理,在溶劑揮發的同時剝離并縮聚。得到多孔超薄C3N4納米片具有高質量、比表面積可達164.2 m2·g-1、導電性好、含有大量介孔結構的特點?!す獯呋瘜嶒灲Y果表明,其制氫活性較體相C3N4提高26倍,表觀量子效率達到了約9.8%;在溫和的條件下,在芐胺的氧化偶聯反應中表現出空前的活性和選擇性,是目前報道的最佳光催化劑之一。

所制備的超薄多孔C3N4納米片在可見光照射下具有優異的光催化活性和穩定性,可用于光催化產氫以及光催化芐胺氧化偶聯生成亞胺的反應。它展現出的優良的性能,是由于其具有比表面積大、反應活性位點多、促進反應物和產物擴散、顯著改善載流子轉移和分離等優勢協同作用后的結果。此外,本工作還為制備具有優異光學和電學性能的少層C3N4納米片材料鋪平了道路,這一材料有望在光催化、光電催化、光電器件等領域得到廣泛的應用。

該論文的第一作者為黑龍江大學博士研究生肖玉婷,付宏剛教授和李偉研究員為本論文共同通訊作者。

在“十三五”收官、“十四五”啟航之際,學??蒲兴讲粩噙M步,取得諸多成績,本次付宏剛教授團隊研究成果獲2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”將進一步引導我??蒲腥藛T注重基礎研究,發表高質量學術成果。學校也將以此為契機鼓勵廣大科研人員注重高質量科研成果的貢獻和影響,回歸學術初心,凈化學術風氣,優化學術生態,希望全校從事科研工作的廣大教師積極努力,秉持“科學精神、創新質量、服務貢獻”的理念,不斷為創新型國家建設貢獻力量。(科學技術處供稿)

文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b12428

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